Latidos cuánticos de pseudospin ultrarrápidos en multicapa WSe2 y MoSe2

Oct 17, 2023

Nature Communications volumen 13, Número de artículo: 4997 (2022) Citar este artículo

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Los materiales en capas de van-der-Waals con simetría hexagonal ofrecen un grado adicional de libertad a sus electrones, el llamado índice de valle o pseudoespín de valle, que se comporta conceptualmente como el espín del electrón. Aquí, presentamos investigaciones de transiciones excitónicas en materiales WSe2 y MoSe2 monocapa y multicapa mediante elipticidad de Faraday resuelta en el tiempo (TRFE) con campos magnéticos en el plano, B∥, de hasta 9 T. En muestras monocapa, el tiempo TRFE medido las trazas son casi independientes de B∥, lo que confirma un factor g∥ de excitón en el plano cercano a cero, consistente con los cálculos de los primeros principios. Por el contrario, observamos oscilaciones temporales pronunciadas en muestras multicapa para B∥ > 0. Nuestros cálculos de primeros principios confirman la presencia de un g∥ distinto de cero para las muestras multicapa. Proponemos que la señal TRFE oscilatoria en las muestras multicapa es causada por latidos cuánticos de pseudoespín de excitones, que es una manifestación del bloqueo de la capa de espín y pseudoespín en las muestras multicapa.

Los dicalcogenuros de metales de transición semiconductores (TMDC) son muy prometedores para las aplicaciones optoelectrónicas, ya que forman semiconductores de banda prohibida directa en el límite de la monocapa. Sus propiedades ópticas se rigen por los excitones, es decir, pares de huecos de electrones unidos por Coulomb1,2, incluso a temperatura ambiente, debido a las energías de enlace de los excitones extraordinariamente grandes. Para monocapas de MoSe2 encapsuladas de alta calidad, se ha demostrado una calidad óptica superior con anchos de línea de excitón que se acercan al límite de vida útil3,4. Además, se ha detectado un comportamiento de difusión anómalo y no clásico de los excitones5,6 y se ha calculado7 para las monocapas de TMDC. A partir de bicapas, la banda prohibida se vuelve indirecta. Sin embargo, al pasar de una sola capa a multicapas, las transiciones interbanda directas en los puntos K de la zona de Brillouin siguen dominando la absorción óptica8. Otra propiedad del material monocapa es el fuerte acoplamiento espín-órbita en combinación con la asimetría de inversión, que conduce a grandes divisiones espín-órbita selectivas de valle de los bordes de la banda, que culminan en el llamado bloqueo de espín-valle. Esta peculiaridad se aprecia mediante la introducción de un índice de pseudoespín, que conceptualmente se comporta como el espín del electrón, y está relacionado con la ocupación de los dos valles no equivalentes de K+ y K− de la primera zona de Brillouin. Curiosamente, el bloqueo de spin-valley de una sola capa se transforma en un bloqueo de spin- o pseudospin-layer para multicapas9. Para las bicapas de TMDC incluso se ha sugerido que el bloqueo de la capa de espín puede explotarse para el diseño de puertas cuánticas de espín10.

Los excitones entre capas (IX), donde el electrón y el hueco residen en capas adyacentes, se detectaron por primera vez en heterobicapas11. Allí, las características de IX dependen crucialmente de la combinación de materiales12,13,14. Recientemente, incluso se han demostrado corrientes polarizadas de valle de IX en heterobicapas15. Mientras que en heterobicapas la fuerza del oscilador de IX es débil, la situación puede ser diferente para homobicapas o multicapas16. En bicapas de MoS2, se informó una fuerte absorción por IX hasta temperatura ambiente17,18,19,20,21,22. En MoSe2, la situación es similar a MoS2, aunque la fuerza del oscilador del IX es menor23. Sin embargo, se han informado IX en multicapas MoTe224 y MoSe223,25 apiladas en H. A diferencia de las multicapas basadas en Mo, hasta ahora no se ha observado el IX directo espacio-momento en materiales basados ​​en W. Cabe señalar que para las homobicapas WSe2, se informaron IX debido a transiciones indirectas de impulso por debajo de la banda prohibida óptica26,27.

Si bien los TMDC monocapa se han investigado con bastante intensidad en campos magnéticos fuera del plano, las investigaciones en muestras multicapa son bastante raras. El factor g fuera del plano, g⊥, de los excitones intracapa A es en las multicapas MoSe2 y WSe2 de menor magnitud que en las capas individuales25,28. Sin embargo, hasta el momento no hay investigaciones experimentales disponibles sobre el factor g en el plano, g∥, en multicapas TMDC. Los campos magnéticos en el plano, B∥, se han aplicado a las monocapas de TMDC para aclarar los estados excitónicos oscuros mediante la mezcla de los niveles de espín por el campo en el plano29,30,31,32. En este trabajo, presentamos experimentos de elipticidad de Faraday con resolución temporal (TRFE) en monocapas y multicapas de WSe2 y MoSe2 en campos magnéticos en el plano. Si bien no observamos una influencia significativa de los campos en el plano de hasta 9 T en experimentos con monocapas, se observan oscilaciones temporales pronunciadas en las trazas de tiempo TRFE de las multicapas para B∥ > 0. Sorprendentemente, el excitón derivado en el plano g factores, ∣g∥∣, están cerca de los valores ∣g⊥∣ informados de los mismos materiales25.

Comenzamos la discusión con experimentos de reflectancia-contraste (RC) de las muestras investigadas, para caracterizar las transiciones excitónicas en los materiales. Los dibujos esquemáticos simplificados de los dos primeros excitones A, A1s y A2s, en una muestra multicapa se representan en la Fig. 1e. La Figura 1a muestra una descripción general de los espectros RC de las cuatro muestras, investigadas en el cuerpo principal del manuscrito. Las transiciones excitónicas están marcadas con pequeñas flechas verticales derivadas del ajuste de los espectros RC con un modelo de matriz de transferencia, suponiendo osciladores de Lorentz complejos para las transiciones excitónicas (ver Información complementaria). Los dibujos esquemáticos en el recuadro de la Fig. 1a representan las muestras, que son monocapas y multicapas de MoSe2 y WSe2 (para obtener más detalles, consulte la sección de métodos). Las muestras monocapa se encapsulan en hBN para protegerlas de las influencias ambientales y proporcionar un entorno dieléctrico homogéneo. La multicapa WSe2 consta de unas 14 capas, la multicapa MoSe2 es mucho más gruesa, contando con unas 84 capas, según lo determinado por microscopía de fuerza atómica. En ambas muestras monocapa, los excitones intracapa A1s aparecen como características distintas y nítidas en los espectros RC en la Fig. 1a. En la monocapa MoSe2 también se puede detectar el excitón B1s, mientras que para la monocapa WSe2 está fuera del rango de energía mostrado. Para mayor claridad, las transiciones en los puntos K de la primera zona de Brillouin, que conducen a las resonancias excitónicas A y B, se bosquejan para ambos materiales en la Fig. 1b, c (ver capa 1, solo, para el caso de monocapa). Las transiciones entre capas se omiten en las imágenes esquemáticas, ya que no juegan ningún papel en nuestros experimentos. Al pasar de la monocapa a la multicapa, las resonancias excitónicas intracapa muestran un desplazamiento hacia el rojo y la separación energética entre A1s y A2s disminuye debido al mayor apantallamiento dieléctrico24,25. De acuerdo con los resultados publicados25, observamos en la Fig. 1a en la multicapa WSe2 dos características, que pueden atribuirse a los excitones intracapa A1s y A2s. Esta asignación está respaldada por nuestros cálculos excitónicos (consulte la sección de métodos): a partir de las masas efectivas derivadas para el electrón y el hueco, calculamos una separación energética de los excitones intracapa A1s y A2s de ~20,8 meV, que está muy cerca del valor experimental de ~ 19,2 meV. De acuerdo con los informes en la ref. 25, tampoco encontramos una característica relacionada con el IX en la multicapa WSe2 en nuestros experimentos RC en la Fig. 1a. También para la multicapa MoSe2, no observamos una característica espectral relacionada con el IX. Similar a ref. 33, encontramos características espectrales relacionadas con los excitones intracapa A1s y A2s en la multicapa MoSe2. Nuevamente, esta asignación en la Fig. 1a está corroborada por nuestra separación de energía calculada de los excitones A1s y A2s de ~ 31.8 meV, que está cerca del valor experimental de ~ 28.6 meV.

a Experimentos de contraste de reflectancia de luz blanca de las muestras investigadas: monocapas de MoSe2 y WSe2, encapsuladas en hBN, y muestras multicapa de ambos materiales. Las líneas cero correspondientes se dan como líneas discontinuas del mismo color. Todas las muestras se preparan sobre sustratos de zafiro transparente. La temperatura del sustrato en todas las mediciones de RC fue T ~ 20 K, excepto para la multicapa de MoSe2, donde fue < 10 K, como se deriva de la relación de intensidad de las líneas de rubí del sustrato (consulte la sección de métodos). Las transiciones excitónicas, derivadas de un ajuste de modelo de matriz de transferencia, se indican mediante pequeñas flechas verticales. Observamos que todos los experimentos TRFE se realizan a T ~ 5 K. b Imagen esquemática de las transiciones permitidas por impulso y giro en una bicapa WSe2 de tipo H. c Igual que b pero para una bicapa MoSe2. d Imagen esquemática de las zonas de la capa Brillouin en una estructura de cuatro capas. Debido a la rotación de 180∘ entre las capas vecinas en una estructura de tipo H, los valles de K+ y K− se alternan. Un pseudospin intercapa τ = +1 está conectado a los valles K+ de las capas individuales (marcados por círculos negros), mientras que τ = −1 corresponde a los valles K− (indicados por círculos rojos). e Esquema de los excitones intracapa A1s y A2s. f Rastros TRFE de la monocapa WSe2 encapsulada para helicidades de bomba σ+ (línea continua verde) y σ− (línea continua naranja), medidas en resonancia con el excitón A1s. Las líneas discontinuas son ajustes biexponenciales a los datos.

La figura 1d es un boceto de las primeras zonas Brillouin individuales de una estructura de cuatro capas tipo H. En la estructura tipo H, las capas posteriores se giran 180∘. Por lo tanto, en el espacio de cantidad de movimiento, los valles de K+ y K− de las capas individuales se alternan, lo que se denomina bloqueo de capas de espín9,10. Un número cuántico de pseudoespín τ = +1( − 1) se puede atribuir al valle de K+ (K−), lo que conduce a un bloqueo de la capa de pseudoespín.

La figura 1f muestra las trazas de tiempo TRFE típicas, registradas en la monocapa WSe2 con un campo magnético cero bajo excitación resonante del excitón A1s. Todos los experimentos presentados en este manuscrito están en régimen excitónico, es decir, las densidades de excitón están por debajo de la densidad de Mott (ver la sección de métodos). La línea verde claro muestra una traza con pulsos de bomba polarizados σ+, que crean una polarización de valle K+ en el tiempo Δt = 0. La línea naranja es una medición análoga pero con pulsos de bomba σ−, es decir, se inicializa una polarización de valle K−. . Las líneas discontinuas representan ajustes biexponenciales a los datos. Ambas curvas de medición pueden ajustarse muy bien mediante un decaimiento biexponencial con una constante de tiempo corta de τr ~ 0,15 ps y un tiempo de decaimiento más largo de τv ~ 7,0 ps. Hay un par de procesos diferentes que pueden contribuir a la descomposición rápida en tiempos cortos. Entre ellos está la desintegración radiativa directa de los excitones, que se crean dentro del cono de luz, y que decaen radiativamente directamente antes de que pueda tener lugar cualquier evento de dispersión. Nuestro τr medido de ~0,15 ps está muy de acuerdo con las mediciones anteriores de la vida útil radiativa de los excitones en las monocapas de WSe234. Por lo tanto, es probable que el rápido decaimiento inicial de la señal TRFE esté influenciado por la recombinación radiativa directa de parte de la población de excitones, creada dentro del cono de luz. Sin embargo, una parte significativa de la población excitónica se dispersa fuera del cono de luz, por ejemplo, mediante fonones, y contribuye a la polarización del valle durante un período de tiempo más largo. Observamos que también la localización de excitones en trampas y difusión, como, por ejemplo, se observó para nanoplaquetas semiconductoras35, puede contribuir a una vida útil prolongada de excitones. El mecanismo principal que conduce a la relajación del valle en las monocapas de WSe2 es el mecanismo de intercambio de largo alcance entre el electrón y el hueco, que es proporcional al momento del centro de masa del excitón36,37,38. El tiempo de caída de la polarización del valle de τv ~ 7,0 ps, ​​extraído de las trazas TRFE de la monocapa WSe2 encapsulada con hBN en la Fig. 1f, está muy de acuerdo con el tiempo de caída informado de 6,0 ps, ​​medido en una monocapa WSe2 desnuda en un Sustrato de SiO2 en ref. 36, y con cálculos, basados ​​en el mecanismo de intercambio de largo alcance37.

Pasamos ahora al punto central de las investigaciones de este manuscrito: los experimentos en campos magnéticos en el plano, B∥. La figura 2a muestra una comparación de las trazas TRFE de las cuatro muestras investigadas en B∥ = 0, donde el láser se ajustó en resonancia con las resonancias excitónicas A1s en los materiales respectivos, como se indica mediante flechas en las mediciones de RC en la figura 1a. La traza de la monocapa WSe2 es la misma que se muestra en la Fig. 1f (bomba σ+). Al comparar las dos muestras de monocapa en la Fig. 2a, se puede reconocer la despolarización del valle mucho más rápida en MoSe2. El tiempo de decaimiento medido es aquí ~1 ps, en comparación con ~7 ps para la monocapa WSe2 (consulte la discusión anterior). La despolarización de valle mucho más rápida en la monocapa de MoSe2 recuerda a una polarización de valle cercana a cero, medida en fotoluminiscencia polarizada cw en este material39. Sorprendentemente, mientras que el tiempo de despolarización del valle es comparable para la monocapa y multicapa WSe2, es mucho más largo en la multicapa MoSe2, en comparación con la monocapa. Esto puede estar relacionado con el hecho de que en las monocapas de MoSe2 el estado de energía más bajo es un estado brillante, que es diferente en todas las demás muestras, sin embargo, notamos aquí que este no es el enfoque de este trabajo. En la Fig. 2b, se muestran las mismas medidas, ahora para un campo en el plano de B∥ = 9 T. Si bien las trazas de tiempo TRFE para las muestras monocapa esencialmente no cambian en comparación con B∥ = 0, son significativamente diferentes para las muestras multicapa. Se pueden observar oscilaciones fuertes y pronunciadas. El período de oscilación de la multicapa MoSe2 es ligeramente más largo que el de la multicapa WSe2. Como guía para el ojo, en la Fig. 2b se trazan líneas discontinuas verticales, que marcan los máximos de las oscilaciones de la multicapa WSe2. La Figura 2c muestra un conjunto completo de datos para la multicapa WSe2 de B∥ = 0 T a 9 T. Un conjunto completo de datos de la multicapa MoSe2 se representa en la Fig. S2 complementaria. Las líneas discontinuas grises en la Fig. 2c son guías para el ojo y marcan los máximos de oscilación, que corresponden al mismo período de oscilación. Para probar el comportamiento de resonancia de las mediciones TRFE, trazamos en la Fig. 2d trazas TRFE de la multicapa WSe2 en un campo fijo en el plano de B∥ = 6 T para diferentes energías centrales de los pulsos láser. Las energías centrales se dan en la Fig. 2d, los anchos espectrales de los pulsos son ~ 16 meV. Extraemos las amplitudes de las oscilaciones, Δ, como se indica en la Fig. 2d, y las representamos frente a la energía del láser central en la Fig. 2e. Las amplitudes muestran un claro comportamiento de resonancia. Las líneas discontinuas en la figura 2e son ajustes gaussianos y la línea naranja continua es la suma de las dos curvas de ajuste gaussiano. Los dos máximos se pueden atribuir a resonancias con los excitones intracapa A1s y A2s (cf. con las características de resonancia en los experimentos RC en la Fig. 1a). Observamos que la posición de resonancia de A1s se desplaza aproximadamente 16 meV a energías más bajas en comparación con las mediciones RC de luz blanca en la Fig. 1a, lo que puede deberse a efectos de renormalización de banda prohibida 40 y / o un aumento de temperatura bajo excitación pulsada. Si el corrimiento al rojo fuera causado completamente por un aumento de temperatura, la temperatura en los experimentos TRFE en la multicapa WSe2 podría ser de hasta T ~ 100 K41 como límite superior. Se puede encontrar un conjunto de datos completo de trazas TRFE en resonancia con el excitón A2s de 0 a 9 T en la Fig. S3 complementaria (lo mismo para la multicapa MoSe2 en la Fig. S4). Debe enfatizarse que no observamos oscilaciones, es decir, una resonancia excitónica, a energías por encima de los excitones A1s y A2s en la multicapa MoSe2, en la región espectral, donde en la ref. 25 se informó un IX en las mediciones de RC. De eso concluimos que para nuestras oscilaciones temporales observadas solo los excitones de la intracapa A son relevantes.

Comparación de trazas TRFE de todas las muestras en a B∥ = 0 y b B∥ = 9 T, excitadas en las resonancias excitónicas de A1s. En las muestras multicapa se observan fuertes oscilaciones temporales en las trazas de tiempo en B∥ = 9 T, a diferencia de las muestras monocapa, que no presentan oscilaciones. c Trazas TRFE de la multicapa WSe2 para diferentes campos magnéticos en el plano. La línea continua roja representa un ajuste de coseno amortiguado exponencialmente a los datos. Las líneas grises discontinuas son guías para el ojo. d Mediciones TRFE de la multicapa WSe2 en un campo fijo en el plano B∥ = 6 T para diferentes energías centrales ELaser de los pulsos láser, como se muestra en la figura. Se puede observar un claro comportamiento de resonancia de la señal. Se indica la amplitud de la señal Δ, determinada para todas las curvas. e Gráfico de las amplitudes de la señal extraídas Δ (viñetas azules sólidas), como se indica en d, frente a la energía del láser central. Las líneas discontinuas representan ajustes gaussianos, mientras que la línea naranja continua es la suma de ambas curvas de ajuste. Las resonancias con los excitones A1s y A2s se indican mediante flechas. Para todas las mediciones la temperatura fue T ~ 5 K.

Claramente, las oscilaciones en las trazas TRFE se asemejan a la precesión coherente de un momento magnético sobre el campo magnético en el plano, como se conoce, por ejemplo, a partir de, por ejemplo, espines de electrones en GaAs a granel dopado con n42, espines de agujeros en pozos cuánticos de GaAs43, o carga de fondo localizada carriers en MoS2 y WS244, entre muchos otros ejemplos. Hemos ajustado todas las curvas experimentales para B∥ > 0 con una función coseno exponencialmente amortiguada \(S(\nu,{\tau }_{v})\propto \exp (-{{\Delta }}t/{\ tau }_{v})\cos (2\pi \nu \Delta t)\) para tiempos de retardo Δt muy por encima del rápido decaimiento inicial de las señales TRFE, como se muestra de manera ejemplar en la línea continua roja en la Fig. 2c para el traza de 9 T. Un resultado importante es que las oscilaciones con frecuencia ν en B∥ > 0 decaen aproximadamente con el mismo tiempo de decaimiento τv que la señal excitónica en B∥ = 0, y no se desarrolla ninguna señal oscilatoria de larga duración. De ahí concluimos que las oscilaciones provienen de una precesión de Larmor del momento magnético del excitón, y no del giro de los portadores de carga de fondo, como se observa para los electrones localizados en las monocapas de MoS2 y WS244. Además, la independencia aproximada del tiempo de caída τv de B∥ muestra que las fluctuaciones del factor g no juegan ningún papel. De lo contrario, se esperaría una dependencia 1/B∥ de τv45,46. La figura 3a muestra un resumen de todas las frecuencias de oscilación ν, extraídas por este procedimiento, frente a B∥. Claramente, se puede reconocer una dependencia lineal, similar a la de Zeeman. Los ∣g∥∣ determinados se dan en la leyenda de la Fig. 3a. Los márgenes de error experimentales para estos valores son de aproximadamente ±0,2. Cabe señalar que con los experimentos TRFE solo podemos determinar la magnitud del factor g pero no su signo. Muy notablemente, para todas las resonancias excitónicas, los ∣g∥∣ determinados están muy cerca de los factores g fuera del plano, ∣g⊥∣, de los materiales correspondientes, informados en las refs. 25, 28, que son para material a granel WSe2 ∣g⊥∣ = 3,2 ± 0,2 y 3,3 ± 0,6 para los excitones intracapa A1s y A2s, respectivamente25. Para MoSe2 a granel, el valor informado para A1s es ∣g⊥∣ = 2,7 ± 0,125. Por lo tanto, concluimos que ∣g∥∣ ~ ∣g⊥∣ para TMDC multicapa, acercándose al límite de volumen.

a Frecuencias de oscilación detectadas experimentalmente para excitones intracapa A1s y A2s (balas sólidas naranjas y amarillas) en MoSe2, y excitones intracapa A1s y A2s (balas sólidas verde oscuro y verde claro) en muestras multicapa WSe2 versus campo magnético en el plano. Se indican barras de error ejemplares para campos bajos y altos. Los valores absolutos extraídos ∣g∥∣ se dan en la leyenda. Los márgenes de error experimentales son de aproximadamente ± 0,2. b Energía versus momento del centro de masa K dispersión de excitones intracapa A en B∥ > 0 en una multicapa. Para los excitones, la componente z del espín del electrón está simbolizada por una pequeña flecha con una sola línea, mientras que el espín del hueco está indicado por una flecha con una línea doble. Se tienen en cuenta los desdoblamientos de energía de los excitones debido a g∥ finita. Las flechas dobles rojas deben simbolizar la oscilación coherente permitida por el impulso entre capas adyacentes. c Representación de la rotación de pseudospin en una esfera de Bloch. El polo norte corresponde a τ = +1, mientras que el polo sur representa el estado τ = −1. La flecha naranja correspondería a un sistema excitado con luz polarizada linealmente.

A continuación, analizaremos más a fondo nuestros hallazgos experimentales y los compararemos con los cálculos de los primeros principios (consulte la sección de métodos). En la Tabla 1, los momentos angulares orbitales y de espín calculados para fuera del plano (\({{{{{{{\rm{S}}}}}}}}}_{{{{{{{ \rm{z}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{i}}}}}}}}},{{{{{{{{\rm{L}} }}}}}}}_{{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{i}}}}}}}} }\)), así como en el plano (\({{{{{{{\rm{S}}}}}}}}}_{{{{{{{{\rm{x}}} }}}}}}^{{{{{{{{\rm{i}}}}}}}}}\), \({{{{{{{{\rm{L}}}}} }}}}_{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{i}}}}}}}}\) ) se dan instrucciones para las muestras monocapa y multicapa. El superíndice i representa CB o VB, es decir, los estados de la banda de conducción o de la banda de valencia, respectivamente, que son relevantes para los excitones intracapa A en los materiales (cf. Fig. 1b, c). Observamos que los estados CB relevantes son diferentes para los dos materiales debido al orden de espín inverso. Los factores g calculados para los excitones A, que están determinados por \({g}_{\perp /\parallel }=2({{{{{{{\rm{S}}}}}}}}} _{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}/{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{ {\rm{CB}}}}}}}}}+{{{{{{{{\rm{L}}}}}}}}}_{{{{{{{\rm{z} }}}}}}}/{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{CB}}}}}}}}} -{{{{{{{{\rm{S}}}}}}}}}_{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}/{{{{{{ {\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{VB}}}}}}}}}-{{{{{{{{\rm{L} }}}}}}}}_{{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}/{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}} ^{{{{{{{{\rm{VB}}}}}}}}})\)47 también se dan. Los signos menos delante de los momentos angulares VB explican el hecho de que el momento angular de un hueco es exactamente opuesto al momento angular de un electrón en el estado VB. Se puede ver que para las monocapas y las multicapas WSe2, el g⊥ calculado concuerda bien con los valores experimentales publicados, mientras que para las multicapas MoSe2, el ∣g⊥∣ calculado es algo menor en comparación con el informe experimental. El resultado experimental de g∥ ~ 0 para las monocapas se confirma con los cálculos, que dan exactamente g∥ = 0 (las contribuciones de los momentos angulares orbital y de espín son cero debido a consideraciones de simetría y se verifican numéricamente, véase la tabla 1).

Para las muestras multicapa, por otro lado, los cálculos arrojan g∥ distinto de cero, de acuerdo con nuestro hallazgo experimental, aunque sus magnitudes son más pequeñas que los valores experimentales, que están cerca de los factores g fuera del plano informados, es decir, ∣g ∥(exp.)∣ ~ ∣g⊥(exp.)∣. Curiosamente, debido a la particular simetría de las bandas (CB ~ Γ9 y VB ~ Γ7 en el grupo de puntos D3h de los valles K), solo la banda de valencia muestra un valor de g∥ distinto de cero, mientras que para la banda de conducción es estrictamente cero , es decir, el orbital, \({{{{{{{{\rm{L}}}}}}}}}_{{{{{{{\rm{x}}}}}}}} }^{{{{{{{{\rm{CB}}}}}}}}}\), y el giro, \({{{{{{{\rm{S}}}}}} }}}_{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{CB}}}}}}}}}\), los momentos angulares son ambos cero (cf. tabla 1). Esta situación es similar a la gx cero (geometría de Voigt) de la banda de valencia de agujeros pesados ​​en materiales de wurtzita con simetría hexagonal48,49,50,51. Mientras que en los cálculos de los primeros principios se tiene plenamente en cuenta la hibridación entre capas de las bandas electrónicas, no se consideran las correlaciones excitónicas. Dado que observamos las oscilaciones en las resonancias excitónicas, es probable que la hibridación adicional en el nivel excitónico contribuya al factor g observado. Por ejemplo, los campos magnéticos en el plano introducen una mezcla de excitones brillantes y oscuros en los TMDC monocapa30,31,32. En el caso general, las correlaciones excitónicas pueden facilitar la mezcla de diferentes canales excitónicos debido a la degeneración adicional de las bandas. Hacemos hincapié en que las investigaciones de estas correlaciones excitónicas en el caso a granel están más allá del alcance de nuestro estudio actual, pero siguen siendo un tema abierto para futuras investigaciones. También la observación experimental de que para las multicapas los ∣g∥∣ de los excitones 2s son ligeramente mayores que los de los excitones 1s (cf. Fig. 3a) puede explicarse por la hibridación de excitones: El radio de Bohr, es decir, la expansión espacial de los excitones 2s es más grande que el de los excitones 1s (ver Fig. 1e). Por lo tanto, es probable que los efectos de hibridación sean un poco más importantes para los excitones 2s que para los 1s.

En la Fig. 3b, se muestra una imagen esquemática de la dispersión del centro de masa excitónico para las resonancias excitónicas relevantes en los dos materiales multicapa, a saber, las resonancias A1s y A2s. Para los excitones, los espines de electrones y huecos, Sz, se representan mediante flechas de una y dos líneas, respectivamente. Las divisiones energéticas, correspondientes a la g∥ distinta de cero, se tienen en cuenta mediante líneas discontinuas y continuas para las parábolas del centro de masa. Las helicidades se dan junto a las configuraciones de espín de los excitones. Las flechas dobles rojas en negrita deben simbolizar las oscilaciones coherentes entre los estados excitónicos, cuando se excitan resonantemente. Por lo tanto, sugerimos que las oscilaciones observadas se originan a partir de oscilaciones coherentes entre niveles excitónicos con diferentes pseudospins, es decir, latidos cuánticos de pseudospin. Estos se pueden visualizar en una esfera de Bloch, como se muestra en la Fig. 3c: El polo norte corresponde a los excitones con pseudospin τ = +1. Esto significa que ocupan los valles de K+ de las capas individuales (cf. Fig. 1d). Una vez que son inicializados por un pulso de bombeo σ+, pueden oscilar coherentemente hacia el polo sur, que son excitones con pseudoespín τ = −1, es decir, que ocupan los valles K− de las capas individuales. Una pregunta, que no podemos responder de manera concluyente hasta el momento, es si las oscilaciones coherentes son latidos cuánticos de espín de los excitones K+ y K− A únicamente dentro de las capas (oscilaciones intracapa), o entre las capas (oscilaciones intercapa), o bien, una mezcla de ambos. El hallazgo experimental de que no observamos oscilaciones para las monocapas puede favorecer el escenario de latidos cuánticos de espín entre capas en las muestras multicapa. Esto es, además, corroborado por el hecho de que el componente de la capa intermedia de las oscilaciones está permitido por el impulso, ya que, en el espacio k, los valles K+ y K− están uno encima del otro en una estructura tipo H (cf. Fig. 1d) . Sin embargo, previamente se sugirió para las bicapas WSe2 que solo los agujeros pueden exhibir oscilaciones coherentes en campos magnéticos en el plano9. Presumiblemente, puede haber contribuciones tanto de las oscilaciones intracapa como entre capas. Qué parte domina, no podemos decir hasta ahora. En investigaciones futuras, esto puede resaltarse aún más mediante experimentos en muestras multicapa de tipo R: en contraste con el tipo H, en el apilamiento de tipo R, las oscilaciones entre capas de los excitones A están prohibidas. Este escenario puede favorecer las oscilaciones intracapa. Sin embargo, tales experimentos serán técnicamente exigentes, ya que los seleniuros de TMDC no crecen en tipo R, por lo que las muestras multicapa deberán fabricarse manualmente.

Finalmente, nos gustaría hacer algunas notas sobre la dependencia del número de capa. En principio, esperaríamos que ocurrieran las oscilaciones de pseudoespín, comenzando con muestras de bicapa tipo H simétricas, donde se restaura la degeneración del espín. Para aclarar esto con más detalle, hemos calculado los factores g para una bicapa WSe2 simétrica (consulte la tabla SI en la Información complementaria). De hecho, recibimos para la bicapa un g∥ distinto de cero, que está entre los valores de la monocapa (donde g∥ ~ 0) y el límite de volumen. Además, g⊥ de la bicapa se encuentra entre los valores correspondientes para la monocapa y la multicapa (cf. Tabla SI). Desafortunadamente, los experimentos TRFE preliminares en una bicapa WSe2 de tipo H encapsulada de gran área no muestran oscilaciones para un campo magnético en el plano. Estos experimentos preliminares se muestran en la Fig. S6 de la Información complementaria, donde se comparan con los rastros TRFE de una multicapa cercana. Especulamos que dentro de nuestro punto láser con un diámetro de aproximadamente 50 μm en la muestra de área grande, puede haber una gran cantidad de regiones microscópicas con diferentes potenciales asimétricos, causadas por la variación local de la tensión, el entorno dieléctrico, etc., debido a la hBN encapsulación, donde la degeneración de espín no se restaura. Esto podría dificultar el desarrollo de rotaciones de pseudoespín a gran escala. Para futuros experimentos, sería muy deseable estudiar sistemáticamente series de muestras con un número creciente de capas, comenzando desde la bicapa, posiblemente con tamaños de punto de láser más pequeños.

En resumen, hemos detectado rotaciones de pseudospin ultrarrápidas en el rango de frecuencia de GHz a THz en multicapas TMDC en campos magnéticos en el plano a través de la elipticidad de Faraday resuelta en el tiempo. Sorprendentemente, las magnitudes de los factores g extraídos en el plano están cerca de los valores informados de los factores g fuera del plano de los mismos materiales. Esto está en marcado contraste con las muestras de monocapa, que no muestran oscilaciones temporales para el campo magnético en el plano distinto de cero y que, por lo tanto, tienen un factor g de excitón en el plano cercano a cero. Los resultados experimentales se confirman mediante cálculos de primeros principios de los factores g. Nuestro estudio abre la puerta para la manipulación de estos pseudospins en escalas de tiempo ultrarrápidas, lo que convierte a las multicapas TMDC en una plataforma interesante para las operaciones de pseudospin, posiblemente colocando operaciones de puerta cuántica, como se sugiere en la ref. 9, al alcance.

Todas las muestras de TMDC investigadas se exfolian mecánicamente a partir de material de origen a granel (comprado en HQ Graphene) con cinta nitto y luego se transfieren a sustratos de zafiro transparente mediante sellos de polimetildisiloxano viscoelástico52. Las monocapas de MoSe2 y WSe2 de gran superficie se preparan y encapsulan en multicapas hexagonales de nitruro de boro (hBN) para protegerlas contra las influencias ambientales. En el cuerpo principal del manuscrito, se presentan los resultados de dos muestras multicapa: una multicapa WSe2, que consta de 14 capas, y una multicapa MoSe2 con aproximadamente 84 capas.

Para la caracterización de muestras, las mediciones de reflectancia-contraste (RC) de todas las muestras se realizan en una configuración de microscopio óptico. Las muestras se montan con un pegamento orgánico elástico en el dedo frío de un criostato de flujo de helio y se mantienen al vacío, mientras que el portamuestras se enfría a 5 K nominales. La temperatura en la posición de la muestra se estima por las intensidades relativas de Líneas de rubí del sustrato de zafiro. La temperatura del sustrato suele oscilar entre aproximadamente T = 10 K y 30 K. Para las mediciones de RC, se utiliza una fuente de luz blanca, que se enfoca mediante un objetivo de microscopio x60 en un punto con un diámetro de aproximadamente 10 μm. Los espectros de referencia se registran en posiciones próximas a la muestra de TMDC. La evaluación de los espectros RC, utilizando un modelo de matriz de transferencia, se puede encontrar en la Información complementaria (Fig. S5 complementaria)

En la figura complementaria S1 se muestra una imagen esquemática de la configuración experimental, utilizada para los experimentos TRFE. Para los experimentos TRFE, se utiliza un láser Ti:Sapphire de modo bloqueado, que produce pulsos láser con una longitud temporal de aproximadamente 80 fs a una tasa de repetición de 80 MHz. El rayo láser se divide en dos trenes de pulsos mediante un divisor de haz. El retardo de tiempo, Δt, entre los pulsos de la bomba y la sonda se ajusta mediante un retrorreflector, que está montado en una etapa de pasos lineales. Ambos haces se enfocan mediante una lente plano convexa sobre la superficie de la muestra, donde se superponen. El diámetro del punto láser en la posición de la muestra es de unos 50 μm. La muestra se monta en un criostato óptico con bobinas magnéticas superconductoras (criostato de bobina dividida) a una temperatura de aproximadamente T = 5 K, que se mantiene mediante un flujo constante de gas He frío. Al medir la longitud del pulso del láser antes y después del criostato magnético, estimamos que la longitud del pulso en la posición de la muestra es de aproximadamente 130 fs. Los pulsos de la bomba se polarizan circularmente y la longitud de onda del láser se ajusta a las líneas de absorción excitónica para crear una polarización de valle en la muestra. A continuación, se mide la dinámica temporal de la polarización del valle detectando la elipticidad de los pulsos de sonda polarizados linealmente después de la transmisión de la muestra. Para medir la elipticidad, se usa una combinación de un prisma de Wollaston, una placa de cuarto de onda y dos fotodiodos balanceados. El haz de la bomba se corta mecánicamente a una frecuencia de aproximadamente 1,6 kHz y, para la detección de la señal de diferencia del fotodiodo, se utiliza la técnica de bloqueo.

Para obtener la estimación más precisa de las densidades de excitones en los experimentos, medimos la potencia del rayo láser de bombeo transmitido para los dos casos, cuando (i) el rayo de bombeo se enfoca en la muestra y (ii) se enfoca junto a la muestra. muestra en el sustrato de zafiro. La diferencia de potencia es el límite superior de la potencia absorbida por la muestra, ya que con este enfoque despreciamos la diferencia de reflectividad del sustrato de zafiro frente al sustrato de zafiro con la muestra de TMDC. Entonces asumimos que la densidad de excitones n es igual a la densidad de fotones absorbidos nphotons, que está relacionada con la potencia absorbida Pabs por Pabs = nphotonsELaserfr2π. ELaser es la energía de los fotones láser, f la tasa de repetición (80 MHz) del láser y r = 25 μm el radio del punto láser en la muestra.

Con este procedimiento obtenemos para la monocapa WSe2 una densidad de excitón inicial de n ~ 1,3 × 1012 cm−2 y para la monocapa de MoSe2 n ~ 1,9 × 1012 cm−2, cuando en ambos casos el excitón A1s se excita resonantemente. Ambos valores están muy por debajo de la densidad de Mott40,53,54. Para las muestras multicapa, dividimos la densidad total de excitones por el número de capas para obtener una estimación de la densidad por capa. Obtenemos para la multicapa WSe2 (14 capas) n ~ 3,7 × 1011 cm-2/capa cuando se excita resonantemente el excitón A1s, y n ~ 2,1 × 1011 cm-2/capa para excitación resonante en el excitón A2s. Para la multicapa de MoSe2 (80 capas), tenemos n ~ 1,0 × 1012 cm-2/capa para la resonancia de excitón A1s, y n ~ 1,4 × 1012 cm-2/capa para la resonancia de excitón A2s.

Los cálculos de los primeros principios se realizan dentro de la teoría funcional de la densidad (DFT) utilizando el código de todos los electrones de potencial completo WIEN2k55. Usamos el funcional de correlación de intercambio de Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)56, una energía de separación de valencia central de − 6 Ry, esferas atómicas con números cuánticos orbitales hasta 10 y se establece el corte de onda plana multiplicado por los radios atómicos más pequeños a 9. Para la inclusión del acoplamiento espín-órbita, los electrones del núcleo se consideran completamente relativistas, mientras que los electrones de valencia se tratan en un segundo paso variacional57. Usamos una rejilla K de Monkhorst-Pack de 15 × 15 × 6 (15 × 15) para el grueso (monocapa). Los cálculos masivos incluyen interacciones de van der Waals a través de la corrección D358. La convergencia de autoconsistencia se logró utilizando el criterio de 10−6 e para la carga y 10−6 Ry para la energía. Los parámetros de celosía a granel, tomados de la ref. 59, son a = 3,282 Å, d = 3,340 Å y c = 12,960 Å para WSe2; y a = 3,289 Å, d = 3,335 Å yc = 12,927 Å para MoSe2. Aquí, el parámetro de la red en el plano, a, y el grosor de la capa, d, se consideran iguales para monocapas y a granel. En monocapas, usamos un espacio de vacío de 16 Å para evitar la interacción entre las réplicas periódicas, mientras que en el caso general el tamaño total de la celda unitaria es el parámetro de red c. Los cálculos de los momentos angulares orbitales Lx y Lz se basan en el enfoque de suma sobre bandas completamente convergente discutido en las refs. 47,60,61,62.

Para los cálculos de los excitones intracapa a granel utilizamos la ecuación efectiva de Bethe-Salpeter63,64. La dispersión de la banda de energía cerca del valle K se trata como \(E({k}_{x},\;{k}_{y},\;{k}_{z})=\frac{{\hslash }^{2}}{2{m}^{*}}\left({k}_{x}^{2}+{k}_{y}^{2}\right)+f({k }_{z})\), siendo m* la masa efectiva en el plano y f(kz) modela la dispersión a lo largo de la dirección − H − K − H de la primera zona de Brillouin a granel. Las masas efectivas en el plano calculadas por DFT para WSe2 son mCB = 0,29 m0 y mVB = 0,36 m0, y para MoSe2, mCB = 0,90 m0 y mVB = 0,61 m0. Para la función f(kz), tomamos los valores numéricos directamente de los cálculos DFT. La interacción electrón-hueco está mediada por el potencial de Coulomb anisotrópico, con las constantes dieléctricas para WSe2 dadas por εxx = εyy = 15,75 y εzz = 7,75, y para MoSe2, εxx = εyy = 17,45 y εzz = 8,3, tomadas de la ref. 65. Nuestros cálculos revelan energías de enlace de 29,9 (9,1) meV para el excitón A1s(2s) en WSe2 y 41,9 (10,1) meV para el excitón A1s(2s) en MoSe2, respectivamente. En la ref. 66 para WS2 a granel.

Los datos que respaldan los hallazgos de este documento están disponibles en el artículo y en el archivo de información complementaria, o pueden solicitarse al autor correspondiente. Los datos de origen de las cifras en el documento y la información complementaria se proporcionan con este documento como archivos de datos de origen complementarios. Los datos de origen se proporcionan con este documento.

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Agradecemos las valiosas discusiones con Tobias Korn y nos gustaría agradecerle su ayuda experta en la configuración inicial del experimento. Expresamos nuestro agradecimiento a Alexey Chernikov por proporcionar el programa de matriz de transferencia y a Sebastian Bange por su ayuda experta con los experimentos de AFM. Financiado por la Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG, Fundación Alemana de Investigación) - Proyecto-ID 314695032 - SFB 1277 (subproyectos B05 (CS), B07 y B11 (JF)), y proyectos SCHU1171/8-1 (CS) y SCHU1171/10- 1 (SPP 2244) (CS) se agradece. KW y TT reconocen el apoyo de JSPS KAKENHI (Números de concesión 19H05790, 20H00354 y 21H05233).

Financiamiento de acceso abierto habilitado y organizado por Projekt DEAL.

Instituto de Física Experimental y Aplicada, Universidad de Ratisbona, D-93040, Ratisbona, Alemania

Simon Raiber, Dennis Falter, Simon Feldl, Petter Marzena y Christian Schüller

Instituto de Física Teórica, Universidad de Ratisbona, D-93040, Ratisbona, Alemania

Paulo E. Faria Junior y Jaroslav Fabián

Centro de Investigación de Materiales Funcionales, Instituto Nacional de Ciencia de Materiales, Tsukuba, Ibaraki, 305-0044, Japón

Kenji Watanabe

Centro Internacional de Nanoarquitectura de Materiales, Instituto Nacional de Ciencia de Materiales, Tsukuba, Ibaraki, 305-0044, Japón

Takashi Taniguchi

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SR, DF, SF y PM prepararon las muestras, realizaron los experimentos y analizaron los datos. PEFJ y JF realizaron los primeros principios y los cálculos de excitones. KW y TT apoyaron el material hBN de alta calidad. CS concibió el proyecto, analizó los datos y escribió el manuscrito. Todos los autores contribuyeron a la discusión de los resultados ya la finalización del manuscrito.

Correspondencia a Christian Schüller.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature Communications agradece a Nikolai Sinitsyn y a los otros revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo. Los informes de los revisores están disponibles.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a los reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

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Reimpresiones y permisos

Raiber, S., Faria Junior, PE, Falter, D. et al. Latidos cuánticos de pseudoespín ultrarrápidos en multicapa WSe2 y MoSe2. Nat Comun 13, 4997 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-32534-3

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Recibido: 04 mayo 2022

Aceptado: 04 agosto 2022

Publicado: 25 agosto 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-32534-3

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